試驗(yàn)研究了聚四氟乙烯密封圈壓縮量、檢漏時(shí)間等因素對(duì)密封性能的影響；利用數(shù)值模擬方法研究了氦氣在聚四氟乙烯密封圈中的滲透過(guò)程及密封圈尺寸對(duì)該過(guò)程的影響；分析探討了含氦滲透率較高材料容器的檢漏問(wèn)題。研究結(jié)果表明，試驗(yàn)中容器檢漏測(cè)得的漏率主要是聚四氟乙烯密封圈對(duì)氦氣的滲透產(chǎn)生的，充氦到檢漏之間的時(shí)間過(guò)長(zhǎng)使得氦滲透漏率較大，導(dǎo)致容器的漏率不能滿足設(shè)計(jì)指標(biāo)；縮短充氦到讀取檢漏值的時(shí)間，在氦氣還未滲透通過(guò)密封圈前就檢漏可獲得界面、漏孔泄漏導(dǎo)致的漏率，增大密封圈滲透方向的厚度可顯著增加該時(shí)間。

聚四氟乙烯(PTFE) 材料具有優(yōu)良的耐蝕性、耐候性、化學(xué)穩(wěn)定性，并且不沾、無(wú)毒、無(wú)污染，被稱為“塑料之王”，是一種較好的密封材料，廣泛應(yīng)用于國(guó)防、航空航天、醫(yī)學(xué)、石油化工、電子、機(jī)械等許多領(lǐng)域的密封裝置上。同時(shí)，PTFE 材料還具有優(yōu)良的耐輻照性、氚相容性以及對(duì)氚的低滲透率性，因此也廣泛應(yīng)用于含氚系統(tǒng)的密封。

在某含氚部件的包裝容器中采用了PTFE 材料作為密封圈，在生產(chǎn)過(guò)程中發(fā)現(xiàn)發(fā)現(xiàn)包裝容器的整體氦漏率不滿足要求。為分析該問(wèn)題產(chǎn)生的原因，開(kāi)展了密封圈密封性能試驗(yàn)，研究了PTFE 密封圈壓縮量、檢漏時(shí)間等因素對(duì)密封性能的影響，并利用數(shù)值模擬方法研究了氦氣在PTFE 密封圈中的滲透過(guò)程及密封圈尺寸對(duì)該過(guò)程的影響，探討了含氦滲透率較大的密封材料的氦檢漏問(wèn)題。

1、試驗(yàn)過(guò)程
1.1、試驗(yàn)容器

設(shè)計(jì)了如圖1 所示的模擬容器用于測(cè)試密封圈的密封性能。模擬容器的法蘭密封結(jié)構(gòu)及容積與產(chǎn)品包裝容器完全相同，為了盡量減少其它因素的干擾，模擬容器上蓋為非焊接全金屬結(jié)構(gòu)，容器與外部的氣路連接采用金屬墊密封，閥門為全金屬兩通手動(dòng)閥。氦檢漏檢測(cè)表明，該模擬容器的標(biāo)準(zhǔn)漏率( 不含密封圈) 小于1 ×10-10?Pa·m3/s，排除了容器本身的泄漏問(wèn)題。

1.2、PTFE 密封圈

PTFE 密封圈由三種外購(gòu)的PTFE 棒料加工而成，以A、B、C 表示，其尺寸均為外徑Φ178 mm、內(nèi)徑Φ170mm、厚度3 mm。

1.3、檢漏

通過(guò)測(cè)量模擬容器上下法蘭的間隙變化來(lái)確定PTFE 密封圈的壓縮量，模擬容器裝配好后，其內(nèi)部抽真空后充入0.05 MPa 的氦氣，然后將模擬容器裝入檢漏容器中，采用壓力真空室法對(duì)模擬容器進(jìn)行整體漏率檢測(cè)，具體測(cè)試方法、步驟和條件均依據(jù)國(guó)軍標(biāo)GJB/Z 221 -2005《軍用密封元器件檢漏方法實(shí)施指南》。檢漏儀為美國(guó)瓦里安PR02 型氦質(zhì)譜檢漏儀，檢漏時(shí)采用瑞士安維CL004?標(biāo)準(zhǔn)漏孔進(jìn)行標(biāo)定。

2、試驗(yàn)結(jié)果及分析
2.1、試驗(yàn)結(jié)果

2.1.1、密封圈的漏率及壓縮量對(duì)漏率的影響

對(duì)三種密封圈進(jìn)行了不同壓縮量下的漏率測(cè)試，壓縮量從0.6 mm 到1.15 mm，其充氦4 h 以上的穩(wěn)定氦漏率值如表1 所示。其中，對(duì)材料C 密封圈0. 7 mm壓縮量下的漏率值進(jìn)行了重復(fù)性測(cè)試，4次的漏率值為3.1 ×10?-7， 3.2 ×10?-7， 3.3 ×10?-7， 3.6 ×10?-7?Pa·m3/s，重復(fù)性相對(duì)較好，因此其它檢測(cè)未做重復(fù)性測(cè)試。測(cè)試結(jié)果表明，三種PTFE 密封圈的密封性能存在一定差異( 范圍在1.4 × 10-7?～ 6.1 × 10?-7?Pa·m3/s) ，但還是比較接近的，均在10?-7?Pa·m3?/s 量級(jí)；同時(shí)，提高壓縮量可提高密封性能，但提高的幅度較小。

2.1.2、檢漏時(shí)間對(duì)密封圈漏率的影響

利用密封圈A 研究了檢漏時(shí)間對(duì)檢漏值的影響，試驗(yàn)容器按照密封圈壓縮量0.6 mm 裝配，容器內(nèi)充氦后立即置于檢漏容器中進(jìn)行檢漏，記錄檢漏值，檢漏值隨檢漏時(shí)間的變化曲線如圖2 所示。可以看出，初始時(shí)容器的最低漏率可達(dá)到1.5 ×10-9?Pa·m3/s，隨著檢漏時(shí)間的延長(zhǎng)，漏率值迅速上升，約30 min 后漏率值上升趨勢(shì)緩慢，60 min 時(shí)漏率值達(dá)到2.7 ×10?-7Pa·m3?/s，在經(jīng)過(guò)17 h 后，漏率值穩(wěn)定在4.8 ×10?-7?Pa·m3?/s，圖中在1 ×10?-7?Pa·m3/s 漏率值處出現(xiàn)的拐點(diǎn)是檢漏儀檢漏模式切換導(dǎo)致的。

更換同一種密封圈，試驗(yàn)容器按照密封圈壓縮量0.8 mm 裝配，充氦后臨時(shí)放置了約30 min 然后再開(kāi)始檢漏，檢漏值隨檢漏時(shí)間的變化曲線如圖2 所示。可以看出，兩種壓縮量下密封圈漏率值的變化規(guī)律相近，但壓縮量為0.8 mm 時(shí)初始的漏率顯著增大( 達(dá)到4.3×10?-8?Pa·m3/s) ，這可能是由于充氦后沒(méi)有立即檢漏，放置了約30 min 導(dǎo)致的。

2.2、試驗(yàn)結(jié)果分析

根據(jù)以上試驗(yàn)結(jié)果，PTFE 密封圈的漏率值是隨著檢漏時(shí)間的延長(zhǎng)而增加的，只有經(jīng)過(guò)較長(zhǎng)的時(shí)間后才會(huì)達(dá)到一個(gè)穩(wěn)定值，不同PTFE 密封圈的穩(wěn)定漏率值有一定差異，適量增加密封圈的壓縮量可小幅度提高其密封性能。

根據(jù)以上結(jié)果，可初步判斷模擬容器檢漏測(cè)得的漏率主要是由氦氣透過(guò)PTFE 密封圈而產(chǎn)生的。

3、PTFE 密封圈密封性能的計(jì)算分析
3.1、PTFE 密封圈穩(wěn)態(tài)氦漏率計(jì)算分析

以上初步分析表明，模擬容器檢漏測(cè)得的漏率主要是由氦氣透過(guò)PTFE 密封圈而產(chǎn)生的。徐懋等[6]的研究表明，氫氣、氦氣等氣體在PTFE 材料中的透氣過(guò)程本質(zhì)上是氣體在材料中的滲透擴(kuò)散過(guò)程。在滲透擴(kuò)散機(jī)制下，PTFE 平墊密封圈的穩(wěn)態(tài)氦滲透漏率QP可通過(guò)以下公式計(jì)算得出

式中，CP為PTFE 材料中氦氣的滲透系數(shù)，m2/s；Δp 為密封圈兩側(cè)的氦氣分壓差，Pa；AP為密封圈墊中氦氣滲透方向的面積，m2?；δ 為密封圈中氦氣滲透方向的厚度，m。

對(duì)于本文研究的PTFE 密封圈，當(dāng)壓縮量從0.6 增加到1.15 mm 時(shí)，密封圈墊中氦氣滲透方向的面積減少了23%，密封圈中氦氣滲透方向的厚度增加了30%，由式(1) 可知，相應(yīng)的滲透漏率將降低41%，這與試驗(yàn)結(jié)果較為吻合，說(shuō)明通過(guò)增加密封圈的壓縮量來(lái)降低漏率，幅度是比較有限的。

3.2、PTFE 密封圈氦漏率隨時(shí)間變化分析

采用描述氣體在固體中滲透擴(kuò)散規(guī)律的菲克第二擴(kuò)散定律，可對(duì)檢漏氣體氦通過(guò)PTFE 密封圈的滲透量隨時(shí)間變化行為進(jìn)行計(jì)算。根據(jù)密封圈的尺寸( 考慮到密封圈被壓縮0.6 mm、其寬度由4 變?yōu)? mm) 、氦氣在PTFE 材料中的滲透系數(shù)( 按8.5 ×10?-11m2/s 考慮)以及密封圈兩端的氦氣分壓，采用Fluent 軟件計(jì)算得到容器的氦漏率隨時(shí)間的變化曲線，如圖3(a) 所示。從計(jì)算曲線看，在充氦的十多分鐘內(nèi)，氦氣尚未滲透到達(dá)密封圈的外側(cè)，因此漏率非常小(小于1 ×10?-10?Pa·m3/s) ，隨后快速上升，在約15 min 時(shí)達(dá)到1 × 10?-9?Pa·m3/s， 30 min 后上升速率明顯減緩， 40 min 時(shí)漏率約為1 ×10?-7?Pa·m3/s。

對(duì)于實(shí)際檢漏來(lái)說(shuō)，充氦后要將被檢容器裝入檢漏容器中，連接上檢漏儀，然后對(duì)檢漏容器抽真空，抽真空到一定水平后檢漏儀才能檢得較小的漏率值，這些操作需要一定的時(shí)間。為此將圖3(a) 中的時(shí)間扣除約15 min，再與試驗(yàn)結(jié)果(圖2 中壓縮量為0.6 mm 的曲線) 進(jìn)行對(duì)比(如圖3(b) ) ，可以看出，兩者的數(shù)據(jù)比較吻合。這個(gè)計(jì)算模擬結(jié)果表明模擬容器的漏率值隨著檢漏時(shí)間的延長(zhǎng)而增加、在經(jīng)過(guò)較長(zhǎng)的時(shí)間后達(dá)到穩(wěn)定值這一現(xiàn)象是滲透擴(kuò)散特性決定的。

3.3、PTFE 密封圈厚度與氦漏率變化關(guān)系分析

根據(jù)菲克擴(kuò)散第二定律，滲透擴(kuò)散方向的厚度對(duì)滲透擴(kuò)散的動(dòng)態(tài)過(guò)程有十分重大的影響。為此采用數(shù)值模擬方法研究了密封圈厚度對(duì)檢漏時(shí)間及漏率的影響，仍采用上述密封圈的基本結(jié)構(gòu)尺寸，但密封圈寬度( 即滲透方向的厚度) 分別為2.5，5，7. 5和10 mm，四種結(jié)構(gòu)密封圈滲透漏率隨時(shí)間的變化曲線如圖4 所示。可以看出，密封圈滲透方向的厚度從2.5，5 增加到7.5，10 mm 時(shí)，氦滲透到檢漏儀可檢漏率( 考慮到抽真空時(shí)間、真空度等因素，按1 × 10?-9?Pa·m3/s 考慮) 的時(shí)間從4 min 顯著增加到16，38，71 min。上述數(shù)值模擬結(jié)果可以從擴(kuò)散第二定律得到解釋。密封圈內(nèi)部氦氣向外擴(kuò)散過(guò)程可近似簡(jiǎn)化為半無(wú)限長(zhǎng)棒擴(kuò)散模型，其邊界條件為：x = 0，c = c0；x = ∞，c=0，擴(kuò)散方程的解為

式中， erf( ) 為誤差函數(shù)；c 為某一時(shí)刻、某一位置密封圈內(nèi)的氦氣含量；c0為密封圈高壓端的氦氣含量；D 為擴(kuò)散系數(shù)，即為PTFE 中氦氣的擴(kuò)散系數(shù)，m2?/s；t 為擴(kuò)散時(shí)間，s。

根據(jù)上述方程解，擴(kuò)散達(dá)到同一濃度時(shí)，不同條件的x /(2Dt) 應(yīng)相等，即擴(kuò)散層深度與擴(kuò)散時(shí)間的平方成正比，因此當(dāng)擴(kuò)散深度增加1 倍時(shí)，擴(kuò)散達(dá)到同一濃度所需的時(shí)間將增加到原來(lái)的4 倍，上述數(shù)值模擬結(jié)果與此結(jié)論比較吻合。上述計(jì)算模擬和分析結(jié)果表明，增大密封圈滲透方向的厚度可顯著增大氦滲透的時(shí)間。

此外，根據(jù)式(2) ，滲透擴(kuò)散達(dá)到同一濃度時(shí)，滲透擴(kuò)散所需的時(shí)間與擴(kuò)散系數(shù)成反比，如果氦在密封圈材料中的擴(kuò)散系數(shù)D 很小，則氦滲透到檢漏儀可檢漏率的時(shí)間很長(zhǎng)，上述試驗(yàn)中出現(xiàn)的問(wèn)題在一般的檢漏過(guò)程中很難發(fā)生。

4、含氦滲透率較高材料的容器的檢漏問(wèn)題探討
根據(jù)以上試驗(yàn)結(jié)果及計(jì)算模擬結(jié)果，采用PTFE材料作為密封圈的密封容器，由于氦氣對(duì)PTFE 材料的滲透系數(shù)較大，約為其它非金屬密封材料的幾十倍以上，其氦漏率隨著檢漏時(shí)間的延長(zhǎng)而顯著增大。一方面無(wú)法讀取較穩(wěn)定的檢漏值，另一方面氦漏率值較大，無(wú)法滿足設(shè)計(jì)要求。這種問(wèn)題在其它含有對(duì)氦擴(kuò)散系數(shù)較大的非金屬密封材料容器的檢漏中也存在，如何對(duì)這類容器進(jìn)行密封性能檢漏是普遍存在的問(wèn)題。

一般檢漏的目的是檢測(cè)密封容器的加工質(zhì)量、裝配質(zhì)量是否滿足要求，即應(yīng)檢測(cè)因這些問(wèn)題而導(dǎo)致的界面、漏孔泄漏問(wèn)題。如果將穩(wěn)定氦漏率作為檢測(cè)值，在容器其它密封環(huán)節(jié)沒(méi)有問(wèn)題的情況下實(shí)際檢測(cè)的漏率為氦氣在非金屬密封材料中的滲透速率，并且在大多數(shù)情況下，氦滲透產(chǎn)生的漏率明顯大于氦泄漏產(chǎn)生的漏率，這樣導(dǎo)致泄漏因素被滲透所掩蓋，無(wú)法達(dá)到檢漏目的。本研究中容器的漏率不滿足要求的原因就是充氦到檢漏之間的時(shí)間過(guò)長(zhǎng)導(dǎo)致氦滲透量較大掩蓋了容器自身的泄漏情況。為此應(yīng)在檢漏儀的反應(yīng)時(shí)間足夠的情況下盡量縮短充氦到讀取檢漏值的時(shí)間，在氦氣還未滲透通過(guò)密封圈前就獲得檢漏值，測(cè)得的結(jié)果基本上可以反映界面、漏孔泄漏。

但氦氣還未滲透通過(guò)密封圈的時(shí)間與密封圈滲透方向的厚度有十分密切的關(guān)系，根據(jù)3. 3 節(jié)的模擬和分析結(jié)果，如果密封圈滲透方向的厚度過(guò)小，氦氣滲透的影響在很短的時(shí)間內(nèi)就產(chǎn)生了( 如3.3 節(jié)中密封圈厚度為2.5 mm 的結(jié)果) ，根本來(lái)不及測(cè)出界面的泄漏，檢測(cè)結(jié)果不能反應(yīng)真實(shí)的泄漏。如果設(shè)計(jì)時(shí)將密封圈的寬度( 即滲透方向的厚度) 增加，密封圈內(nèi)氦滲透到檢漏儀可檢漏率的時(shí)間將顯著增加，將有比較充足的時(shí)間進(jìn)行檢漏，從而可獲得較為準(zhǔn)確的泄漏漏率。

5、結(jié)論
(1) 試驗(yàn)中容器檢漏測(cè)得的漏率主要是PTFE 密封圈對(duì)氦氣的滲透擴(kuò)散產(chǎn)生的，不同PTFE 密封圈的滲透漏率有一定差異，但均在10-7?Pa·m3/s 量級(jí)；增加PTFE 密封圈的壓縮量可小幅度減小其氦漏率值。

(2) 試驗(yàn)中容器的漏率值隨著檢漏時(shí)間的延長(zhǎng)而增加，在經(jīng)過(guò)較長(zhǎng)的時(shí)間后達(dá)到穩(wěn)定值，這一現(xiàn)象是由氦氣在密封圈材料內(nèi)的滲透擴(kuò)散特性決定的。

(3) 由于氦在PTFE 材料中的滲透系數(shù)比較大，導(dǎo)致氦滲透通過(guò)密封圈的時(shí)間較短，密封圈中的氦滲透很容易干擾密封面泄漏的檢測(cè)。若要獲得泄漏導(dǎo)致的漏率，應(yīng)盡量縮短充氦到讀取檢漏值的時(shí)間，在氦氣還未滲透通過(guò)密封圈前就獲得檢漏值。本研究中容器的漏率不滿足要求的原因就是充氦到檢漏之間的時(shí)間過(guò)長(zhǎng)導(dǎo)致氦滲透量較大掩蓋了容器自身的泄漏情況。

(4) 密封圈滲透方向的厚度對(duì)氦滲透到檢漏儀可檢漏率的時(shí)間有顯著影響，過(guò)小的厚度將導(dǎo)致無(wú)法測(cè)出界面的泄漏；增大厚度，可有比較充足的時(shí)間進(jìn)行檢漏，從而可獲得較為準(zhǔn)確的界面、漏孔泄漏漏率;

(5) 上述現(xiàn)象在其它含有對(duì)氦滲透系數(shù)較大的非金屬密封材料( 如氟橡膠密封圈等) 容器的檢漏中也發(fā)現(xiàn)過(guò)，上述結(jié)論同樣適用。